STACYにおけるMOX溶解試験残液の安定化処理

小林 冬実; 住谷 正人; 木田 孝; 石仙 順也; 内田 昇二; 神永 城太; 大木 恵一; 深谷 洋行; 曽野 浩樹

JAEA-Technology 2016-025, 42 Pages, 2016/11

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日本原子力研究開発機構原子力科学研究所のSTACY施設では、平成12年から15年にかけて、プルトニウム溶液臨界実験に向けたMOX粉末燃料の溶解に関する基礎試験を実施した。溶解試験で生じた硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液からなるMOX溶解試験残液を貯蔵設備にて貯蔵するにあたり、溶液の状態から酸化物へ転換する安定化処理が必要である。さらに、臨界安全の観点から、安定化処理後の酸化物に含まれる水分量を管理する必要がある。MOX溶解試験残液を安定化する方法として、溶液中のウランをアンモニアにより、プルトニウムをシュウ酸により沈殿させ、焙焼して酸化物とする方法を選定した。本報告書は、MOX溶解試験残液に含まれるウラン及びプルトニウムの安定化処理に係る検討及び作業の結果をまとめたものである。本報告書で示した手順に基づく実規模での安定化処理の結果、ウランの回収率は95.6%、プルトニウムの回収率は95.0%であった。また、安定化処理後の酸化物を窒素雰囲気下で再焙焼し、速やかにビニールバッグで溶封することで、酸化物の含水率を低く保つとともに水分の再付着を防止した。

Measurement of temperature effect on low enrichment STACY heterogeneous core

渡辺 庄一; 山本 俊弘; 三好 慶典

Transactions of the American Nuclear Society, 91, p.431 - 432, 2004/11

温度反応度効果は、臨界事故時の過渡特性を特徴づける主要な因子である。STACYの非均質炉心において二種類の格子配列について一連の温度効果の測定を行った。炉心は、軽水炉用使用済燃料再処理施設の溶解槽を模擬し、軽水炉型の燃料棒と低濃縮度の硝酸ウラニル水溶液から構成される。さまざまな溶液温度における臨界液位を測定した。臨界液位差法を用いて温度による臨界液位の変化から反応度効果を求めた。また、SRACコード及び輸送計算コードTWODANTを用いて温度効果を計算した。温度効果の実験値は、「2.1cmピッチ」については-2セント/C、「1.5cmピッチ」では-2.5セント/Cとなった。また、計算値は実験値に対して約10%以内で一致した。

Reactivity effect measurement of neutron interaction between two slab cores containing 10% enriched uranyl nitrate solution without neutron isolater

外池 幸太郎; 三好 慶典; 大久保 清志

Journal of Nuclear Science and Technology, 40(4), p.238 - 245, 2003/04

https://doi.org/10.3327/jnst.40.238

STACYにおいて、低濃縮(U濃縮度10%)の硝酸ウラニル水溶液を内蔵する同形の2ユニットを用いて、中性子相互干渉の反応度効果を測定した。一つのユニットの厚さは350mm,幅は690mmであり、二つのユニットの間隔が0mmから1450mmまで可変である。溶液の条件はウラン濃度約290gU/L,遊離硝酸濃度約0.8規定,温度2427C,溶液密度約1.4g/cmであった。反応度効果はユニット間隔に応じて495mmから763mmまで変化した臨界液位から評価した。また、立体角法、及び連続エネルギーモンテカルロコードMCNP-4Cと核データライブラリーJENDL3.2を用いた数値計算によっても反応度効果を評価した。本報告ではこれらの反応度評価結果を比較する。

Kinetic parameter measurement on low enriched uranyl nitrate solution with single unit cores (600, 280T, 800) of STACY

外池 幸太郎; 三好 慶典; 菊地 司*; 山本 俊弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(11), p.1227 - 1236, 2002/11

https://doi.org/10.3327/jnst.39.1227

STACYにおいて、低濃縮硝酸ウラニル水溶液の動特性パラメータを、パルス中性子法により測定した。ウラン濃度を193.7gU/から432.1gU/の範囲で変化させ、測定を系統的に繰り返した。用いた炉心タンクは、直径600mm及び直径800mmの2基の円筒タンクと、厚さ280mm,幅700mmの平板タンクである。本報告では、溶液燃料条件,臨界液位,測定を行った未臨界液位,測定された中性子束時間減衰の減衰定数,外挿されたなどの実験データを、パルス中性子法の説明とともに示す。また、拡散コードであるSRACシステムのCITATIONと核データライブラリJENDL 3.2を用いて、の計算も行った。これらのの測定値と計算値はよく一致している。

Criticality accident at Tokai-mura

内田 正明

IAEA Regional Workshop on Accident Management and Emergency Response for Research Reactors, 11 Pages, 2002/00

1999年東海村で起こった核燃料再処理転換工場での臨界事故について、主として原子力安全委員会の報告書をもとに概説する。内容は、加工工場における特殊少量生産という特殊性を含めた事故の背景,事故の経過と終息させるための活動,核分裂数と被曝量の推定等で構成する。原研,サイクル機構という2つの大規模研究機関を立地させている東海村で起こったという事故の特殊性,及びその経験に反映された防災オフサイトセンターの設置等,事故等の改善策についてもふれる。

アクチノイド化学のための相対論DV-DS分子軌道法

平田 勝

JAERI-Research 96-033, 16 Pages, 1996/06

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相対論DV-DS分子軌道法のアクチノイド化学研究への応用を硝酸ウラニルを例にとって示した。同法の解説を行ったあと、この化合物の電子状態計算の結果として、中心のウラン原子と最近接の酸素原子の電荷分布と結合電子数分布を求めたほか、価電子帯における軌道成分と化学結合性の特徴を明らかにした。

Excitation profile of the resonance Raman effect of uranyl nitrate in acetone

大和田 謙; 高橋 昭; 藤沢 銀治

Spectrochimica Acta, Part A, 52, p.149 - 156, 1996/00

アルゴンイオンレーザーの10本の励起線(528.7、514.5、501.7、496.5、488.0、476.5、472.7、465.8、457.9、454.5nm)を用いて、アセトン溶液中の硝酸ウラニルの共鳴ラマンスペクトルを室温で測定した。レーザー励起線の波長変化に対し、863cmに観測されるウラニル全対称振動の比較強度をプロットすることによって、共鳴ラマン効果の励起プロフィールを得ることができた。ウラニル全対称伸縮振動の励起プロフィールは電子吸収スペクトルに現れる振電構造に類似しており、この励起プロフィールをTang-Albrechtの理論に基づいて簡単に考察した。また、ウラニル全対称伸縮振動の散乱強度を考察して、電子的励起状態におけるウラニルイオンの平衡構造を明らかにした。

Laser raman spectroscopy of some uranyl trinitrate complexes (MUO(NO);M=Cs,Rb,K,NH)

大和田 謙; 藤沢 銀治

Spectrochimica Acta, Part A, 51(3), p.309 - 318, 1995/00

3本のレーザー励起線=514.5(Ar),528.7(Ar)及び632.8nm(He-Ne)を用いて、三硝酸ウラニル錯塩MUO(NO)(M=Cs,Rb,K,NH)のラマンスペクトルを2000cm~10cmの波数範囲で測定した。各錯塩が点群Dに属する骨格構造UOX(X=NO)で記述できることを前提として、観測された散乱線の振動帰属を行った。これらの帰属を確かめるため、数種の分子内相互作用を考慮した改良原子価力場を用いて骨格振動の基準振動解析を行い、各結合に関して妥当なポテンシャル定数(力の定数)を得ることができた。また、=632.8nmの励起線は別として、=514.5nm、528.7nmの両励起線においては共鳴ラマン散乱を観測することができた。共鳴が近づくと、特に、ウラニルの全対称伸縮振動(約880cm)の強度がNOの振動(約1025cm)に比べて著しく増大することがわかった。

ペレット・溶液混在低濃縮ウラン燃料臨界実験に対するJACSコードシステムの検証計算

奥野 浩; 野村 靖

JAERI-Data/Code 94-014, 33 Pages, 1994/10

JAERI-Data-Code-94-014.pdf:0.98MB

溶解槽模擬体系の臨界実験が米国PNLで実施された。U濃縮度4.3wt%二酸化ウラン燃料棒の三角格子配列が可溶性ガドリニウムを含む同濃縮度の硝酸ウラニル水溶液中に部分的に没している体系である。この実験体系12件をJACSコードシステムを用いて解析した結果は既に報告したが、中性子増倍率を0.95より低く算出した例が8件あった。その原因を明らかにするため、再計算を実施すると共に、OECD/NEAで出題された国際ベンチマーク問題の解析・検討を行った。この結果、次の3点が明かになった。(1)以前行った一部の計算にはダンコフ補正法の適用について誤りがあったと考えられ、今回の計算の方が平均で1.3%kだけ中性子増倍率が増加した。(2)実験報告書では硝酸ウラニル水溶液の組成に矛盾があり、遊離硝酸濃度を0と取扱うことにより整合性がほぼとれる、(3)このような取扱いを行った実験体系12件に対しJACSコードシステムを用いて得られる中性子増倍率の平均値は0.980となった。

Raman spectroscopic studies of some uranyl nitrate complexes

大和田 謙

J.Coord.Chem., 8, p.35 - 39, 1978/00

https://doi.org/10.1080/00958977808073067

硝酸ウラニル錯塩(KUO(NO),RbUO(NO),CsUO(NO),NHUO(NO))のレーザーラマンスペクトルを2000cm~10cmの波数範囲で測定した。錯塩中に点群Dに属するUOX(X=NO)イオンが存在するものと仮定し、得られたスペクトルの帰属を行った。また分子軌道論的な見地から、ウラニル結合次数に及ぼす硝酸基の配位子効果について議論した。